春季的高中排球宫城县预选中， 在一番激斗后取胜，终于实现在全国大赛中出场这一夙愿的乌野高中排球部。 就在他们为全国大赛做准备的时候， 传来了影山受到全日本青年强化合宿召集的消息。 而月岛也受到宫城县一年级选拔强化合宿的召集。 同为一年级，对于差距感到不安的日向，擅自前去参加宫城县一年级选拔强化合宿，但……！？ 以全国大赛正赛为目标，日向、影山以及乌野高中排球部开始了更加艰巨的挑战——！！
时值2007年的秋天，北原春希（水岛大宙 配音）是一位就读于峰城大学附属学园的平凡高中三年级学生，为了替自己的高中生活划下完美的句号，春希加入了轻音乐同好社团。可是，惨淡的经营让这个本就默默无闻的社团几近崩溃，春希的美好愿望眼看着就要破灭。 一次偶然中，正在独自弹奏吉他的春希突然听到一段美妙的歌声，追寻着这声音，一个名叫小木曽雪菜（米泽円 配音）的女生出现在了春希的面前。雪菜是学校里的偶像人物，之后，雪菜经由春希的邀请加入了轻音部。紧接着加入的是能够弹奏一手好钢琴的女生冬马和纱（生天目仁美 配音），和纱的叛逆和不羁人尽皆知，可即便如此，春希还是热忱地邀请了和纱“入伙”。
只有午夜零时才能访问的「地狱通信」，如果把怨恨写信投递的话,地狱少女将会出现,将你所怨恨之人打入地狱的深渊。在街头巷尾流传的传言实际上却有其事。她的名字叫做阎魔爱，平时并不是很起眼的少女，一旦与憎恨的感情相共鸣时，就会变身成为地狱少女。但是，这里有传说中未曾提到的，与少女的契约“诅咒别人是双重的，再把对方送进地狱的同时，你的灵魂在死后也会进入地狱，尽管这样也无所谓吗？”
故事发生在圣夜学院中，亚梦（伊藤加奈惠 配音）是校园里有名的“刺头”，因为她不仅外表凶狠凌厉，有时说话还十分毒舌。然而，这却并非真实的亚梦。亚梦其实十分胆小害羞，她不过是用强硬的外在作为伪装，将其变成能够自我保护的堡垒罢了。 终于有一天，亚梦再也无法忍受生活中旁人对她的诸多误会和误解了，她决定改变，亚梦向“守护灵”祈愿，希望自己的愿望能够成真。让亚梦没有想到的是，第二天，她的床上竟然多了三只守护蛋，守护蛋里装着的，是三名可爱善良的“守护甜心”——小兰（阿澄佳奈 配音）、美琪（加藤奈奈绘 配音）和小丝（丰崎爱生）。在他们的帮助下，亚梦能否重塑自己的形象呢？
