主角小野寺律于初中时与嵯峨政宗（后因为父母离婚的关系改名为高野政宗）在图书馆一见钟情，起因是政宗帮他拿到了高处的图书。之后小野寺律从借书处得到了政宗的姓名，并开始借阅他读过的图书、进行各种跟踪行为以加强对政宗的了解。（为了不被发现，谨慎的他在借阅图书时使用了虚假的班级和假名——织田律，这也是高野未能在小野寺律申请就职时便知道其身份的原因）。结果在苦恋三年后，小野寺律由于在图书室借同一本书时碰到嵯峨的手，不知所措之下向嵯峨前辈告白，戏剧性的两人有了一段短暂而深刻的爱恋。由于嵯峨前辈觉得小野寺律傻傻的很可爱，发出一声轻笑（其实是为了掩饰自己的害羞），使双方都误会对方，自此分手。但是冷酷的嵯峨前辈对小野寺律有着很深的爱恋，因为小野寺律一直温暖着嵯峨政宗。
奥林匹克众神中不乏妄图统治天空、海洋、大地的野心之辈，在遥远的神话时代，冥王哈迪斯曾率领108冥斗士向人类世界发起攻击，智慧女神雅典娜则率圣斗士们奋起迎敌。连番苦战之后，哈迪斯及其军团战败，他们全部被雅典娜封印，而圣斗士也几乎损伤殆尽。 数千年后，圣斗士刚刚结束与海王波塞冬的苦战。遥远的东方，女神的封印失去效力，古塔中的冥斗士又重新蠢蠢欲动。哈迪斯将历次战争中死去的圣斗士复活，撒加、卡妙、米罗这些曾经风光无限的黄金圣斗士，如今披上黑光闪闪冥衣，向他们曾经守护过的圣域发起攻击……
在人与动物和谐共处的街道“动物镇（アニマルタウン）”，最喜欢动物的彩羽（いろは）和她的宠物狗小麦（こむぎ）是要好的朋友！某天，谜之生物焦躁怪（ガルガル）在街上大暴走！但是，小麦为了保护彩羽变成了人的模样，变身成了Precure...！？必须要帮助内心焦躁的孩子！齐心协力将动物们送回微笑花园（ニコガーデン）吧！没关系，让我听听你的声音吧！
